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水谷 昭彦; 庄野 彰; 石川 真
JNC TN9400 2000-013, 66 Pages, 2000/02
JNC-TN9400-2000-013.pdf:1.97MB
これまで高速炉を中核とする核燃料リサイクルシステムにおける、自己完結型システムの炉心概念検討を行ってきた。このシステムは、自身の炉で生成されるMA(Minor Actinide)及びLLFP(Long-Lived Fission Product)をリサイクルし、炉内に閉じ込めることによってそれら核種の消滅をはかるというものであり、「平衡炉心」概念と呼ばれるものである。しかしながら、前回までの検討では、LLFPは同位体分離を仮定することによって炉心にリサイクルされており、同位体分離の技術的困難さも相まって、核燃料サイクルシステムの経済性という観点からは現実的な検討にはなっていない。本解析では、酸化物、窒化物、及び金属燃料に対して、LLFPの分離をこれまで仮定していた同位体分離から元素分離に変更して、「平衡炉心」概念の実現可能性を評価する。すなわち、これまで同位体分離を仮定して炉内に閉じ込めていた7つのLLFP核種(79Se,93Zr,99Tc,107Pd,126Sn,129I及び135Cs)のうち、どれだけの核種を元素分離により炉内に閉じ込めて「平衡炉心」を成立させることが可能であるか、核特性の観点より検討を行うものである。この報告書では、地層処分のリスク及びLLFPの炉内閉じ込め許容量、という2つの観点から、同位体分離及び元素分離を核種毎に組み合わせたさまざまなLLFP消滅の組み合わせに対して、平衡炉心の核特性評価を行う。抵抗係数の大きさから見積もられた地層処分リスクの観点から、そのリスクを負っている順にTc、I及びSeの3核種であれば元素分離によって、酸化物燃料炉心でも「平衡炉心」に閉じ込められる可能性がある。他方、LLFPを可能な限り炉内に閉じ込めるという観点からは、Pd及びZrを除く5核種のLLFP(Tc, I, Se, Sn及びCs)であれば窒化物燃料炉心を用いた場合において、核特性を損なわずに元素分離によって炉心に閉じ込めた「平衡炉心」成立の可能性がある。
小田 治恵; 池田 孝夫*; 柴田 雅博
JNC TN8400 99-073, 112 Pages, 1999/11
ニアフィールドにおける核種移行評価において、ベントナイト中の核種の拡散挙動と、ベントナイト中および周辺岩盤中での収着挙動に関するメカニズムを理解し、処分環境条件での分配係数・拡散係数を適切に設定する必要がある。本報告書では、地層処分システムの安全評価上、重要核種のひとつであるSnについて、低酸素濃度条件下におけるベントナイト・岩石へのバッチ式収着実験、ベントナイト中の拡散実験(乾燥密度:0.4、1.0、1.6[g/cm3])を行った。また、スメクタイトへの収着実験およびスメクタイト・ベントナイトへ収着したSnの脱着試験を行い、ベントナイトへの収着形態について考察を行った。求められた分配係数は、ベントナイト103
106[ml/g]、凝灰岩104105[ml/g]、花崗閃緑岩103105[ml/g]であった。これらの実験結果に基づき、ベントナイトへのSnの収着挙動は、スメクタイトと黄鉄鉱への収着反応が支配的なメカニズムであること、収着挙動へ与える支配的な影響因子はpHであること、また、ベントナイトへ収着したSnは、固相内部へ取り込まれるなどの非可逆的な化学形態をとることを推定した。ベントナイト中のみかけの拡散係数は乾燥密度0.4、1.0[g/cm3]でそれぞれ10-13、10-14[m2/sec]程度と求まった。1.6[g/cm3]ではより長期の実験が必要とされた。さらに、拡散プロファイルより、圧縮ベントナイト中での分配係数および間隙水中の溶解度を算出し、バッチ系での実測値との比較を行った。圧縮系での分配係数算出値はバッチ系での実測値よりも数桁低いことを確認した。一方、バッチ系での溶解度実測値と圧縮系で推定された溶解度とはほぼ一致した。本研究は、圧縮ベントナイト中でのSnの収着挙動がバッチ系とは異なる可能性を示すと同時に、圧縮ベントナイト中の収着・拡散メカニズム解明にはまだ多くの課題が残されていることを指摘する。
Lothenbach, B.*; Ochs, M.*; Wanner, H.*; 油井 三和
JNC TN8400 99-011, 340 Pages, 1999/01
本報告書では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として実施した、パラジウム(Pd)、鉛(Pb)、スズ(Sn)、アンチモン(Sb)、ニオブ(Nb)およびビスマス(Bi)の6元素に関する熱力学データ整備について報告する。これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物の生成に焦点を当ててデータ整備を行った。また、鉛およびアンチモンに対しては硫化物錯体、パラジウムに対してはアンモニウム錯体についてもデータ整備を行った。本データ整備においては、SIT(specificioninteractiontheory)アプローチを用いて、25
C、イオン強度0におけるこれらの錯体もしくは化合物の生成定数を整備した。
小田 治恵; 雨夜 隆之*
JNC TN8400 98-001, 14 Pages, 1998/11
126Snは半減期1
10sup5[y]の
-放出核種であり、高レベル放射性廃棄物の地層処分性能評価研究において重要となる核種の一つである。処分環境条件におけるSnの挙動を把握する上で重要となる熱力学データは少なく、処分環境条件における溶解度評価下において溶解度データが取られた例は、高pH領域を除いては報告されていない。本研究では、溶解度評価において重要となる配位子(OH-,Cl-およびSO/sub4/sup2-)濃度と溶解度との関係を調べることを目的とし、Na-ClO4-Cl-SO4水溶液系およびベントナイト平衡液系における非晶質のスズ酸化物(15)(錫酸、SnO2・xH2OまたはSnO2(am))の溶解度を測定した。NaClO4系における溶解度データは、pH611の範囲でpH依存性を示し、それによりSn(IV)の加水分解定数が求められた(Amaya、1997)。また、Na-ClO4-Cl-SO4系においては、Cl-、SO/sub4/sup2-濃度を変化させても溶解度データが変わらなかったことから、Sn(IV)の塩化物錯体や硫酸塩錯体が加水分解種よりも支配的にはなり得ないことを示した。一方、ベントナイト平衡液系での溶解度データは、ベントナイトを用いなかった他の実験よりも高い溶解度を示した。実験結果は、以下を示唆する。処分環境条件の下では、(1)Sn(IV)の液相化学種として、加水分解種、塩化物錯体および硫酸塩錯体以外の化学種が支配的に存在する可能性がある。(2)SnO2(am)以外の固相が、溶解度制限固相として存在する可能性がある。
池田 孝夫*; 雨夜 隆之*; 千葉 保*
PNC TJ1281 97-004, 42 Pages, 1997/03
None
明珍 宗孝; 岩瀬 正則*
PNC TY8604 96-001, 32 Pages, 1996/03
高レベル廃棄物中の不溶解残渣から白金族元素等の有用金属を回収する工程において、これまで溶融鉛を抽出剤として用いる方法について種々の検討を行ってきている。一方、我々の最近の検討においてSnが抽出剤として優れていることが明らかとなっている。しかしながらSnを用いた白金族元素抽出において必要となるSn-白金族元素系合金の各温度での相状態、熱力学諸定数、スラグとの反応性等についてはほとんど不明であるのが現状である。そこで本研究ではSn-Ru合金の熱力学的活量及びスラグの基本組成であるホウ砂系スラグ中のSnO2の活量をジルコニア固体電解質起電力法により測定し、Snを用いた抽出反応に関する基礎的データを蓄積することとした。
高瀬 博康*; IMPEY*; EINCHCO*; 深谷 友紀子*
PNC TJ1281 96-003, 163 Pages, 1996/03
放射性廃棄物地層処分システムの性能を測る尺度して最も重要なものの一つは、処分場から放出された放射性核種の生物圏への最大放出率である。また、この最大放出率は実際には少数の支配的な移行経路によって規定される場合が多いことが広く認識されつつある。従って、顕著な不均質性を有する透水係数場、特に地下水流動におけるいわゆるチャンネリング挙動を支配すると考えられる透水係数の空間的な相関構造を正確に把握することが極めて重要な課題となる。MACRO-AFFINITYコードは、自己アファインフラクタルモデルを理論的な基礎として開発され、これまでに以下の諸問題に適用される成功を収めていている。-不均質多孔質媒体中物質移動試験による確証-東濃鉱山周辺での過去のウラン移行挙動のシミュレーション-ニアフィールドでの核種移行挙動の解析現状のMACRO-AFFINITYコードを性能評価そのものに適用することに関しては、パーティクルトラッキングが性能評価で対象とする幅広い濃度領域について正確かつ効率的な計算を実施することが難しいという問題点がある。そこで、昨年度の研究においては、不均質場での移流-分散方程式を解法する連続体ソーバーを開発していくつかの例題に適用した。その結果、数値的な逆ラプラス変換の手法を、ラプラス領域での有限要素法による離散化と組み合わせた方法が実効的であることが明らかとなった。今年度は、この方法を更に拡張し、移流-分散-マトリクス拡散方程式を解法可能なものとした。また、いくつかのテストケースについてこの連続体トーバーと改良後のMACRO-AFFINITYとの比較を行い、満足すべき一致を得た。今後の課題としては、以下の諸事項が挙げられる。-連続体ソーバーを既存のACRO-AFFINITYのソフトウェアとしての枠組みに統合すること-種々の地質学的なプロセスを反映するために時間依存の境界条件及び不均質場の経時変化を取り扱う手法の開発-吸着特性等の地球化学的な不均質性とその透水係数分布との相関を表現する手法の開発-密度効果等の非線形性を考慮した流動解析モデルの改良
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PNC TJ1281 95-009, 168 Pages, 1995/03
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成4、5年度の同件名の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のステップとして、
-FeO(OH)/Snの収着試験、-FeO(OH)へ収着したSnの抽出試験、Snの溶解度試験を行った。その結果から溶解度試験において、より詳細に溶解平衡を確認し、信頼性の高い熱力学データを取得する必要性が抽出された。さらに新たなステップとして、ベントナイト中での支配的な収着メカニズムの推定が必要である。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。したがって本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)Snの液中支配化学種の推定及び熱力学データの取得(2)ベントナイト、純水モンモリロナイト、-FeO(OH)へのSn分配係数の取得(3)ベントナイト中のSnの支配的収着メカニズムの推定(4)圧密ベントナイト中のSnの見かけ拡散係数の取得
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PNC TJ1281 95-008, 55 Pages, 1995/03
None
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PNC TJ1281 95-007, 65 Pages, 1995/03
高レベル放射性廃棄物の地層処分の性能評価の上で、放射性核種の人工バリア材料及び地層中の物質への収着メカニズムを解明することは、極めて重要である。しかしながら深部地下環境の多様さと研究対象期間の長大さが、その完全かつ早急な解明を困難にしている。本研究は重要核種の中でも比較的未解決部分が多いと考えられるSnを取り上げ、深部地下環境下を模擬した雰囲気制御下でその基本的な収着挙動を解明するべく、平成4年度に第1歩を踏み出した。初年度は地層中にも鉱物表面等に広く分布すると考えられるゲーサイトを取り上げ、試験・解析の両面からSnを追った。収着試験では分配係数の確定を試みたが、予想以上に収着割合が高く、またテフロン容器へのSn吸着量が多かったこともあり、数千ml/g以上という下限値表示に止まった。と当時に溶液中のSn濃度が測定限界値以下であったことから、Snの溶解度の正確な把握が必要となった。一方、試験とは独立的に実施された解析においては、Snの収着として表面錯体生成によるゲーサイト固相表面への固定というメカニズムが想定され、Diffuse Layer ModelによりBalistrieri等のデータセットを適用して平衡定数を導出した。また、ゲーサイトのサイト濃度及びイオン強度によるSn吸着割合の変化、表面電位及び表面電荷密度のpH感度の解析も行った。平成5年度では溶解度試験、その結果から解析による液中支配化学種の推定、ゲーサイトに収着したSnの段階的抽出試験が3本柱として実施され、いずれもその有用性において前年を上回る結果が得られ、前2者においては試験と解析の有機的な結合を見た。
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PNC TJ1281 94-002, 206 Pages, 1994/02
放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種が生物圏へ回帰し、人間の被ばくの原因となる主な経路は地下水である。その間、放射性接種は地層等に吸着され、また崩壊によりその放射能度を減じて行くとともに、一部は地層等と吸脱着を繰り返すことにより、地下水の速度に比べはるかに遅い速度で移動することになる。この吸着容量及び時間遅延による濃度減少効果が、放射性廃棄物の地層処分を行う安全上の大きな根拠になっている。放射性核種の吸脱着の性質は固相濃度と液相濃度との比、いわゆる分配係数として定量化されている。しかしながら、このパラメータは環境条件によって大きな変動幅をもち、理論的な説明については未だ検討不十分な状態にある。吸着現象については物理的・化学的に様々な過程の複合的な集積であり、各過程に対する理論を研究し、それらを有機的に結合することが必要である。吸着機構の解明へはその階段を一歩一歩着実に昇ることが賢明である。本研究は、その一ステップとなることを目的として、昨年度の同テーマに引き継ぎ、以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)Snの液中支配化学種の推定及び熱力学データの取得(2)Snの収着状態の推定
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PNC TJ1281 94-001, 38 Pages, 1994/02
放射性廃棄物の地層処分の安全性評価において、放射性核種の吸脱着の性質は固相濃度と液相濃度との比、いわゆる分配係数として表現されている。しかしながらこのパラメータは環境条件によって大きな変動幅をもち、理論的な説明については未だ検討不十分な状態にある。吸着現象そのものが、物理的・科学的に様々な過程の複合的な集積であり、これを説明するには、各過程に対する理論を研究し、それらを有機的に結合することが必要である。本研究は、その一ステップとなるべく、昨年度の同テーマの研究を引き継ぎ、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。高レベル放射性廃棄物の地層処分研究において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。本研究は、平成4年度の業務遂行に引き継ぎ、地層処分の安全性上重要な核種であるSuを使用して、人工バリア材料に含まれる鉄含有鉱物表面を被覆していると考えられる-FeO(OH)への収着メカニズムについて解明することを目的とする。
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PNC TJ1281 93-001, 108 Pages, 1993/01
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、ガラス固化体から漏洩した放射性核種は、地下水とともに岩盤中を移動して長期間を経た後生物圏へ流入し人類の被ばくの原因となる。その間、放射性核種は吸脱着を繰り返すことにより、地下水の速度に比べはるかに遅い速度で移動し、その時間経過により大半の核種は崩壊により毒性を減少させる。したがって、放射性核種のバリアへの吸脱着は、地層処分において極めて重要な位置付けにある。現在まで、放射性核種の吸脱着は固相濃度と液相濃度との比、いわゆる分配係数として表現されている。しかしながらこのパラメータは現象論的には意味を持つものの、理論的な説明については未だ検討不十分な状態にあり、分配係数の理論的な推算手法の開発が望まれている。近年、吸着機構の一つとして表面錯体生成が提唱されつつある。これは、内外の研究によれば吸着現象の一部を極めて忠実に説明する理論として期待されている。本研究は、表面錯体生成現象により吸着現象をどの程度説明可能か確かめるべく、-FeOOHへのSnの収着メカニズムについて解明することを目的として、以下の作業を実施したものである。(1)Snの-FeOOHへの収着試験(2)Snの-FeOOHへの収着機構のモデル化及び解析
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PNC TJ1214 91-010, 119 Pages, 1991/10
低レベル放射性廃棄物の処分方法として、地層処分法が検討されている。地層中における核種の移行挙動の解明は、安全性評価上重要な検討課題である。岩石等に対する核種の分配係数及び実効拡散係数は、移行挙動の主要な影響因子であるが、そのデータは少ない。本研究では、岩石等に対する核種の分配係数及び実効拡散係数を測定する方法を開発することを目的として、各種岩石及びベントナイトと放射性核種による基礎的試験を実施した。得られた結果を以下に示す。(1)各種岩石(ベントナイト)に対するSUP113/Sn、SUP95/Zr、SUP95/Nb、SUP226/Raの分配係数に関する基礎データが得られた。1.SUP113/Sn分配係数:
240(ml/g)..海水及び純水模擬地下水2.SUP95/Zr分配係数:7003,000(ml/g)..海水模擬地下水・100040,000(ml/g)..純水模擬地下水3.SUP95/Nb分配係数:3007,000(ml/g)..海水模擬地下水20040,000(ml/g)..純水模擬地下水4.SUP226/Ra分配係数:約30(ml/g)...海水模擬地下水・500600(ml/g)..純水模擬地下水(2)各種岩石に対するSUP134/Cs、SUP99/Tc、SUP237/Npの実効拡散係数に関する基礎データが得られた。1.SUP134/Cs実効拡散係数:10/SUP-810/SUP-9(cm/SUP2/sec)2.SUP99/Tc実効拡散係数:10/SUP-910/SUP-10(cm/SUP2/sec)3.SUP237/Np実効拡散係数:10/SUP-810/SUP-9(cm/SUP2/sec(3)pH及び共存イオンは、分配係数測定試験及び実効拡散係数測定試験における重要な影響因子である。
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PNC TJ1214 91-009, 78 Pages, 1991/10
低レベル放射性廃棄物の処分方法として、地層処分法が検討されている。地層中における核種の移行挙動の解明は、安全性評価上重要な検討課題である。岩石等に対する核種の分配係数及び実効拡散係数は、移行挙動の主要な影響因子であるが、そのデータは少ない。本研究では、岩石等に対する核種の分配係数及び実効拡散係数を測定する方法を開発することを目的として、各種岩石及びベントナイトと放射性核種による基礎的試験を実施した。得られた結果を以下に示す。(1)各種岩石(ベントナイト)に対するSUP113/Sn、SUP95/Zr、SUP95/Nb、SUP226/Raの分配係数に関する基礎データが得られた。1.SUP113/Sn分配係数:240(ml/g)..海水及び純水模擬地下水2.SUP95/Zr分配係数:7003,000(ml/g)..海水模擬地下水、100040,000(ml/g)..純水模擬地下水3.SUP95/Nb分配係数:3007,000(ml/g)..海水模擬地下水、20040,000(ml/g)..純水模擬地下水4.SUP226/Ra分配係数:約30(ml/g)..海水模擬地下水、500600(ml/g)..純水模擬地下水(2)各種岩石に対するSUP134/Cs、SUP99/Tc、SUP237/Npの実効拡散係数に関する基礎データが得られた。1.SUP134/Cs実効拡散係数:10/SUP-810/SUP-9(cm/SUP2/sec)2.SUP99/Tc実効拡散係数:10/SUP-910/SUP-10(cm/SUP2/sec)3.SUP237/Np実効拡散係数:10/SUP-810/SUP-9(cm/SUP2/sec)(3)pH及び共存イオンは、分配係数測定試験及び実効拡散係数測定試験における重要な影響因子である。